Elektronische und vibronische Charakteristiken beim Ladungstransport in Einzelmolekülkontakten:
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2012
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INHALTSVERZEICHNIS
1 EINLEITUNG 1
1.1 MOLEKULARE ELEKTRONIK 2
1.2 METHODEN DER KONTAKTIERUNG 3
1.2.1 TWO-TERMINAL DEVICES 3
1.2.2 THREE-TERMINAL DEVICES 4
1.3 INHALTSUEBERSICHT 6
2 THEORIE DES ELEKTRONISCHEN TRANSPORTS 7
2.1 LAENGENSKALEN UND TRANSPORTMECHANISMEN 8
2.2 LADUNGSTRANSPORT IN QUANTENPUNKTKONTAKTEN 10
2.3 LADUNGSTRANSPORT IN EINZELMOLEKUELKONTAKTEN 14
2.3.1 ABGRENZUNG DER TRANSPORTREGIMES 14
2.3.2 EIN-NIVEAU-MODELL 15
2.3.3 NIVEAUVERBREITERUNG UND LADUNGSTRANSFER 17
2.3.4 ASYMMETRISCHE KOPPLUNG 20
2.4 INELASTISCHE EFFEKTE IN EINZELMOLEKUELKONTAKTEN 20
2.4.1 FRANCK-CONDON-PRINZIP 21
2.4.2 NICHT-RESONANTES INELASTISCHES TUNNELN 22
2.4.3 RESONANTES INELASTISCHES TUNNELN 23
2.4.4 ANREGUNG MEHRERER MODEN 24
2.5 COULOMB-BLOCKADE 24
3 MODELLIERUNG V O N EINZELMOLEKUELKONTAKTEN 2 9
3.1 GRUNDLAGEN DER DICHTEFUNKTIONALTHEORIE 30
3.1.1 EINLEITENDE UEBERLEGUNGEN 30
3.1.2 HOHENBERG-KOHN-THEOREME 31
V
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IMAGE 2
3.1.3 KOHN-SHAM-ANSATZ 32
3.1.4 ITERATIVES LOESUNGSVERFAHREN 33
3.1.5 ANALYTISCHE METHODEN 35
3.1.6 NUMERISCHE BEHANDLUNG 37
3.2 GRUNDLAGEN DES NEGF-FORMALISMUS 39
4 E X P E R I M E N T E L L E G R U N D L A G E N 4 3
4.1 MCBJ-METHODE 44
4.2 HERSTELLUNG DER PROBEN 44
4.3 BRUCHKONTAKTMECHANIK 47
4.4 EXPERIMENTELLER AUFBAU 49
4.5 EXPERIMENTELLE VORGEHENSWEISE 50
4.5.1 ERZEUGUNG ATOMARER ELEKTRODENPAARE 50
4.5.2 KONTAKTIERUNG EINZELNER MOLEKUELE 53
4.6 VORSTELLUNG DER VERWENDETEN MOLEKUELE 56
5 A L L G E M E I N E EIGENSCHAFTEN V O N EINZELMOLEKUELKONTAKTEN 5 9
5.1 STROM-ABSTANDS-KURVEN 60
5.2 STROM-SPANNUNGS-KENNLINIEN 63
5.3 URSPRUNG DER PEAKVERBREITERUNG 65
6 VIBRONISCHE SIGNATUREN I N EINZELMOLEKUELKONTAKTEN 6 7
6.1 MOTIVATION 68
6.2 VIBRONISCHE ANREGUNGEN VON MOLEKUEL L T O I 69
6.2.1 DFT-RECHNUNGEN (MOLEKUEL L TOI) 69
6.2.2 EXPERIMENTELLE DATEN (MOLEKUEL L TOI) 73
6.3 VIBRONISCHE ANREGUNGEN VON MOLEKUEL 6 UND 7 75
6.3.1 DFT-RECHNUNGEN (MOLEKUEL 6 UND 7) 75
6.3.2 EXPERIMENTELLE DATEN (MOLEKUEL 6 UND 7) 78
6.4 BEWERTUNG 81
7 QUANTENINTERFERENZEFFEKTE IN EINZELMOLEKUELKONTAKTEN 8 3
7.1 THEORETISCHER HINTERGRUND 84
7.2 EXPERIMENTELLER NACHWEIS 88
VI
IMAGE 3
8 THREE-TERMINAL D E V I C E - A R C H I T E K T U R E N 9 5
8.1 VORUEBERLEGUNGEN 96
8.2 PROBENHERSTELLUNG 98
8.3 ELEKTRISCHE CHARAKTERISIERUNG 101
8.4 MECHANISCHE CHARAKTERISIERUNG 103
8.5 GATE-EFFEKTE IN EINZELMOLEKUELKONTAKTEN 106
9 ZUSAMMENFASSUNG U N D AUSBLICK 1 1 1
A STRUKTURIERUNG DER P R O B E N FUER DIE G M C B J - M E T H O D E 1 1 7
A.L PROZESSSCHRITTE 117
A.2 PROZESSPARAMETER 120
B V E R W E N D E T E A B K UE R Z U N G E N 121
LITERATURVERZEICHNIS 1 2 3
VERZEICHNISSE 141
LEBENSLAUF 145
DANKSAGUNG 1 4 7
VII
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