Verhalten und Abbau von Umweltchemikalien: physikalisch-chemische Grundlagen
Gespeichert in:
| Beteilige Person: | |
|---|---|
| Format: | Buch |
| Sprache: | Deutsch |
| Veröffentlicht: |
Weinheim
Wiley-VCH
2012
|
| Ausgabe: | 2., vollst. überarb. Aufl. |
| Schlagwörter: | |
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| Umfang: | XXIII, 588 S. Ill., graph. Darst. |
| ISBN: | 9783527326730 |
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INHALTSVERZEICHNIS
VORWORT X I I I
AKRONYME X V I I
TEIL I EINFUEHRUNG 1
1 EINFUEHRUNG 3
1.1 DEFINITION U N D A B G R E N Z U N G DES T H E M A S 3
1.2 RELEVANZ DES PHYSIKALISCH-CHEMISCHEN VERHALTENS V O N C H E M I K A
L I E N I N D E R U M W E L T F UE R DIE CHEMIKALIENBEWERTUNG (HAZARD U N
D RISIKO) 1.3 DIE WICHTIGSTEN TRANSFERPROZESSE 8
1.4 ALLGEMEINES UE B E R ABBAU, S E N K E N U N D PERSISTENZ 11
1.4.1 A B B A U V O N CHEMIKALIEN I N D E R U M W E L T 11
1.4.2 QUANTIFIZIERUNG D E R S E N K E N 12
1.4.3 PERSISTENZ U N D REICHWEITE 17
1.5 WISSENSCHAFTSTHEORETISCHE G R E N Z E N 2 2
1.6 ZIELE DIESES BUCHES U N D A B G R E N Z U N G Z U AE H N L I C H E N
W E R K E N 2 5
TEIL II TRANSFERPROZESSE U N D VERTEILUNG 3 3
2 WASSER 3 5
2.1 WASSERLOESLICHKEIT 36
2.1.1 DEFINITION 3 6
2.1.2 M E S S U N G D E R WASSERLOESLICHKEIT 3 7
2.1.3 TEMPERATURABHAENGIGKEIT D E R WASSERLOESLICHKEIT 4 0 2.1.4 A B S C H
AE T Z U N G D E R WASSERLOESLICHKEIT 41
2.1.5 UMWELTRELEVANZ D E R WASSERLOESLICHKEIT 4 2
2.1.6 LOESLICHKEIT V O N C H E M I K A L I E N I N NATUERLICHEN G E W AE S
S E R N 4 2
2.2 VERTEILUNGSGESETZE 4 5
2.2.1 PRINZIP 4 5
2.2.2 VERTEILUNG ZWISCHEN GAS- U N D W A S S E R P H A S E 4 7
2.2.2.1 DEFINITION DES HENRY-KOEFFIZIENTEN 4 7
HTTP://D-NB.INFO/1011200260
IMAGE 2
V I I INHALTSVERZEICHNIS
2.2.2.2 B E S T I M M U N G DES HENRY-KOEFFIZIENTEN 4 8
2.2.3 NERNSTSCHES VERTEILUNGSGESETZ 51
2.3 D E R VERTEILUNGSKOEFFIZIENT ZWISCHEN N-OCTANOL U N D W A S S E R 5
2
2.3.1 UMWELTRELEVANZ V O N KQ W 5 2
2.3.2 KO W U N D BIOKONZENTRATION I N W A S S E R 5 3
2.3.3 EXPERIMENTELLE B E S T I M M U N G DES KQ W 5 5
2.4 ADSORPTION I N GEWAESSERN 5 9
2.5 DISSOZIATION U N D KOMPLEXBILDUNG 63
2.5.1 S AE U R E N U N D BASEN 63
2.5.2 KOMPLEXBILDUNG 66
2.6 FLUECHTIGKEIT AUS GEWAESSERN ( VOLATILITAET ) 7 0
2.6.1 V O R B E M E R K U N G 7 0
2.6.2 DAS ZWEI-SCHICHTEN-MODELL 71
2.6.3 M E S S U N G D E R VOLATILITAET I M LABOR 74
2.6.4 A B W E I C H U N G E N V O M EINFACHEN MODELLVERHALTEN 7 7
2.6.5 MASSENFLUSS U N D M E N G E N M AE SS I G E A B S C H AE T Z U N G E
N 7 7
2.6.6 DISKUSSION 8 0
2.6.6.1 EINTEILUNG D E R CHEMIKALIEN I N DREI FLUECHTIGKEITSGRUPPEN 8 0
3 LUFT 8 9
3.1 D A M P F D R U C K 9 0
3.1.1 E I N F UE H R U N G 90
3.1.2 DAMPFDRUCKKURVE 91
3.1.3 RELEVANZ D E S D A M P F D R U C K S F UE R DIE EXPOSITIONSANALYSE
92 3.1.4 EXPERIMENTELLE B E S T I M M U N G DES D A M P F D R U C K S 93
3.1.5 ABSCHAETZUNG DES D A M P F D R U C K S 99
3.2 VERTEILUNG ZWISCHEN GAS- U N D PARTIKELPHASE 99
3.2.1 AEROSOLE 99
3.2.2 ADSORPTIONSGESETZE 100
3.2.3 DIE JUNGE-FORMEL 103
3.2.4 VERGLEICH M I T D E M EXPERIMENT 106
3.2.5 SPEZIFISCHE WECHSELWIRKUNGEN 111
3.2.5.1 V O R - U N D NACHTEILE D E R JUNGE-GLEICHUNG 111 3.2.5.2 T H E
R M O D Y N A M I S C H E N AE H E R U N G E N Z U R SORPTION ORGANISCHER
MOLEKUELE 112
3.2.6 SORPTION U N D DEPOSITIONSVERHALTEN 1 1 6
3.2.6.1 N AE H E R U N G BEI H O H E M ORGANISCHEN ANTEIL 117
3.3 O B E R F L AE C H E N S P A N N U N G 118
3.3.1 ALLGEMEINES 118
3.3.2 M E S S M E T H O D E N 123
3.3.3 B E D E U T U N G D E R O B E R F L AE C H E N S P A N N U N G F UE
R DIE VERTEILUNG GASPHASE/PARTIKEL 125 3.4 VERTEILUNG ZWISCHEN GAS- U N
D T R OE P F C H E N P H A S E 126
3.4.1 GLEICHGEWICHT 127
IMAGE 3
INHALTSVERZEICHNIS J V I I
3.4.2 DYNAMIK DES SUBSTANZAUSTAUSCHS ZWISCHEN GAS- U N D
TROEPFCHENPHASE 129 3.4.2.1 PROBLEMSTELLUNG 129
3.4.2.2 GRUNDGESETZE D E R DIFFUSION 131
3.4.3 P H A S E N UE B E R G A N G V O M GAS I N DIE T R OE P F C H E N
133
3.4.4 VERGLEICH D E R CHARAKTERISTISCHEN ZEITEN 140
3.5 DEPOSITION 146
3.5.1 UEBERBLICK UE B E R DIE WICHTIGSTEN DEPOSITIONSPROZESSE U N D - M E
C H A N I S M E N 146 3.5.2 NASSE DEPOSITION 148
3.5.3 TROCKENE DEPOSITION 149
3.5.3.1 DEFINITION 149
3.5.3.2 TROCKENE DEPOSITION A U F OBERFLAECHENGEWAESSER 150
4 BODEN 163
4.1 EINLEITUNG 163
4.1.1 BODEN ALS U M W E L T M E D I U M 163
4.1.2 PEDOSPHAERE 165
4.1.3 BODEN-INHALTSSTOFFE 166
4.1.4 PROFILE U N D HORIZONTE 168
4.2 TROCKENE DEPOSITION LUFT - BODEN 170
4.2.1 SPEZIELLE PROBLEME 170
4.2.2 L A B O R M E S S U N G E N 172
4.2.2.1 DIREKTE M E S S U N G D E R TROCKENEN DEPOSITION 172 4.2.2.2 M E
S S U N G D E R ADSORPTION AUS D E R LUFT 175
4.2.3 F E L D M E S S U N G E N U N D SCHAETZUNGEN D E R GESAMTDEPOSITION
179 4.3 AUSTAUSCH V O N SCHADSTOFFEN ZWISCHEN ATMOSPHAERE, VEGETATION U N
D P E D O S P H AE R E 181
4.3.1 UE B E R G A N G PEDOSPHAERE -* VEGETATION (-* ATMOSPHAERE) 182
4.3.2 UE B E R G A N G A T M O S P H AE R E -* VEGETATION 188
4.4 ADSORPTION I M BODEN 191
4.4.1 T R A N S P O R T I M BODEN 191
4.4.2 A D S O R P T I O N S M E C H A N I S M E N 194
4.4.3 M E S S U N G D E R ADSORPTION A N B OE D E N 196
4.5 T R A N S P O R T I M G R U N D W A S S E R 202
4.5.1 ALLGEMEINES 2 0 2
4.5.2 BODENKONZENTRATIONEN I N D E R NATUR 204
4.5.2.1 ZEITSKALA 204
4.5.2.2 OFFENHEIT 204
4.5.3 T R A N S P O R T M E C H A N I S M E N U N D -GESCHWINDIGKEITEN
205 4.5.4 EINDRINGEN V O N FLUESSIGKEITEN 207
4.5.5 EINIGE VERSUCHE U N D A B S C H AE T Z U N G E N 209
4.5.6 NICHTIDEALE SORPTION 211
IMAGE 4
INHALTSVERZEICHNIS
TEIL III ABBAU- U N D TRANSFORMATIONSPROZESSE 221
5 ABBAU IM WASSER 223
5.1 HYDROLYSE 223
5.1.1 REAKTIONSKINETIK 223
5.1.2 M E S S U N G D E R HYDROLYSEGESCHWINDIGKEIT 228
5.1.3 EINIGE REAKTIONSKONSTANTEN U N D HALBWERTSZEITEN 230
5.2 BIOABBAU I N W A S S E R 233
5.2.1 E I N F UE H R U N G 233
5.2.2 KINETIK ENZYMATISCHER REAKTIONEN 235
5.2.3 M E S S U N G U N D SCHAETZUNG D E R HALBWERTSZEIT I N G E W AE S S
E R N 238
5.2.3.1 PRUEFVERFAHREN 238
5.2.3.2 SCHAETZUNGEN 2 4 2
5.3 PHOTOCHEMISCHER A B B A U I N WASSER 244
5.3.1 E I N F UE H R U N G 244
5.3.2 DIREKTE P H O T O C H E M I S C H E T R A N S F O R M A T I O N
245
5.3.2.1 V O R A U S S E T Z U N G E N U N D REAKTIONSGESCHWINDIGKEIT 245
5.3.2.2 B E S T I M M U N G D E R Q U A N T E N A U S B E U T E 249
5.3.2.3 B E R E C H N U N G D E R LEBENSDAUER 2 5 2
5.3.2.4 BEISPIELE F UE R DIREKTE PHOTOTRANSFORMATIONEN 2 5 7 5.3.3
INDIREKTE PHOTOTRANSFORMATION I N G E W AE S S E R N 261
5.3.3.1 C H E M I S C H E VORAUSSETZUNGEN 261
5.3.3.2 B E S T I M M U N G D E R GESCHWINDIGKEITSKONSTANTEN
(MESSPRINZIP) 2 6 5 5.3.3.3 SINGULETTSAUERSTOFF 268
5.3.3.4 DAS HYDROXYL-RADIKAL (OH) 271 5.3.3.5 ALKYLPEROXI-RADIKALE 2 7 7
5.3.4 S C H L U S S B E M E R K U N G Z U M P H O T O C H E M I S C H E
N A B B A U I N W A S S E R 278
6 ABBAU IN LUFT 287
6.1 ALLGEMEINES 2 8 7
6.2 DIREKTE P H O T O C H E M I S C H E TRANSFORMATION I N D E R
GASPHASE 288
6.2.1 REAKTIONSGESCHWINDIGKEIT 288
6.2.2 EXPERIMENTELLE B E S T I M M U N G D E R Q U A N T E N A U S B E U
T E I N D E R GASPHASE 2 9 0
6.2.3 BEISPIELE F UE R DIREKTE PHOTOTRANSFORMATION I N D E R GASPHASE 294
6.3 INDIREKTE P H O T O C H E M I S C H E T R A N S F O R M A T I O N E
N 3 0 0
6.3.1 A B B A U D U R C H HYDROXYLRADIKALE 3 0 0
6.3.1.1 DAS OH-BUDGET (QUELLEN U N D SENKEN) 3 0 0
6.3.1.2 REAKTIONEN DES O H M I T O R G A N I S C H E N SUBSTANZEN 304
6.3.1.3 DIREKTE M E T H O D E N Z U R B E S T I M M U N G V O N K QH 306
6.3.1.4 INDIREKTE METHODE Z U R B E S T I M M U N G VON K QH
( SMOGKAMMERMETHODE ) 308
6.3.1.5 OH-GESCHWINDIGKEITSKONSTANTEN D E R MITTELFLUECHTIGEN O R G A N I
S C H E N V E R B I N D U N G E N (SOC) 314
IMAGE 5
INHALTSVERZEICHNIS I I X
6.3.1.6 OH-GESCHWINDIGKEITSKONSTANTEN U N D L E B E N S D A U E R N
EINIGER
SUBSTANZEN 3 1 5
6.3.2 ABBAU D U R C H O Z O N 318
6.3.2.1 BILDUNG U N D V E R N I C H T U N G DES O Z O N S I N D E R T R
O P O S P H AE R E (OZONBILANZ) 318 6.3.2.2 REAKTIONEN VON O Z O N M I T
ORGANISCHEN MOLEKUELEN 3 2 0 6.3.2.3 M E S S U N G D E R
GESCHWINDIGKEITSKONSTANTEN K Q3 3 2 0
6.3.2.4 G E M E S S E N E OZON-GESCHWINDIGKEITSKONSTANTEN U N D
LEBENSDAUERN 322 6.3.3 ABBAU D U R C H STICKSTOFFTRIOXID ( N 0 3 ) 323
6.3.3.1 DAS SYSTEM N O X + 0 3 I M D U N K E L N 323
6.3.3.2 REAKTIONEN DES STICKSTOFFTRIOXIDS M I T O R G A N I S C H E N
SUBSTANZEN 325 6.3.3.3 M E S S U N G VON K N 0 3 325
6.3.3.4 MESSDATEN V O N K N 0 3 U N D (N03-)LEBENSDAUERN 3 2 7
6.3.4 WEITERE REAKTIVE SPEZIES I N D E R H O M O G E N E N GASPHASE 328
6.3.4.1 DISTICKSTOFFPENTOXID ( N 2 0 5 ) 328 6.3.4.2 DAS
HYDROPEROXID-RADIKAL (OOH) 329 6.3.4.3 SAUERSTOFFATOME I M G R U N D Z U
S T A N D 0 ( 3 P ) 329 6.3.4.4 CHLORATOME 330
6.4 A B B A U I N D E R TROEPFCHENPHASE 331
6.4.1 DIREKTE P H O T O C H E M I E 3 3 2
6.4.2 REAKTIVE SPURENSTOFFE I N WOLKEN-, NEBEL- U N D REGENWASSER 333
6.4.3 REAKTIONEN ORGANISCHER MOLEKUELE 3 3 9
6.4.4 R E S UE M E E U N D AUSBLICK 341
6.5 A B B A U A N FESTEN TEILCHEN 3 4 2
6.5.1 EINLEITUNG 3 4 2
6.5.2 ABBAU A N FLUGSTAUB U N D R U SS 344
6.5.3 A B B A U A N K UE N S T L I C H E N AEROSOLEN 348
6.5.4 ABBAU A N U N D I N EISPARTIKELN 3 5 2
6.6 ABSCHAETZUNG DES ABBAUS I N D E R TROPOSPHAERE 354
6.6.1 ALLGEMEINES 3 5 4
6.6.2 DIE ABSCHAETZUNG V O N K 0 H I N D E R GASPHASE 3 5 5
6.6.2.1 DIE I N K R E M E N T M E T H O D E 355
6.6.2.2 DIE MOLEKUELORBITALMETHODE 356 6.6.2.3 SCHAETZMETHODEN O H N E
BERUECKSICHTIGUNG D E R R E A K T I O N S M E C H A N I S M E N 3 5 7
6.6.2.4 METHODENVERGLEICH 358
7 ABBAU A M U N D IM BODEN 373
7.1 OBERFLAECHENEFFEKTE 373
7.1.1 ALLGEMEINES 373
7.1.2 SPEKTRALE V E R S C H I E B U N G E N 3 7 4
7.1.3 PHOTOREAKTIVE OBERFLAECHEN 379
7.1.4 INERTE OBERFLAECHEN 3 8 2
IMAGE 6
X I INHALTSVERZEICHNIS
7.1.5 ORGANISCHE OBERFLAECHEN 3 8 4
7.2 HYDROLYSE I M ADSORBIERTEN Z U S T A N D 384
7.3 A B B A U I N ANOXISCHEN S E D I M E N T E N U N D BOEDEN 387
7.4 ABBAUKINETIK 389
7.4.1 ALLGEMEINES 389
7.4.2 PRINZIPIELLE PROBLEME BEI M E S S U N G E N 393
7.4.3 EXPERIMENTELLE ERGEBNISSE 3 9 4
7.5 OKKLUSION, S E H R STARKE SORPTION U N D C H E M I S C H E B I N D U
N G 3 9 9
7.5.1 B I N D U N G A N T O N M I N E R A L E 3 9 9
7.5.2 OKKLUSION I N MIKROPOREN 4 0 2
7.6 TRANSFORMATION I N PFLANZEN 403
TEIL IV MULTIMEDIA-MODELLE 411
8 EINFUHRUNG, EVALUATIVE MODELLE U N D EINHEITSWELT 413
8.1 W O Z U MODELLE? 413
8.2 EINHEITSWELT-GLEICHGEWICHTSMODELL 4 1 7
8.2.1 M O D E L L A N N A H M E N 417
8.2.2 QUANTITATIVE A B S C H AE T Z U N G E N 418
8.3 EXPOSITIONSABSCHAETZUNG M I T HILFE DES MODELLS EMSA 422
8.3.1 E I N F UE H R U N G U N D M O D E L L A N N A H M E N 4 2 2
8.3.2 BEISPIELE 427
8.4 MULTIMEDIA-FRACHTMODELLE 433
8.4.1 E I N F UE H R U N G 433
8.4.2 BESCHREIBUNG DES FRACHTMODELLS A N H A N D D E R OSTSEE 4 3 4
8.4.3 ERGEBNISSE 439
8.4.3.1 LINDAN 439
8.4.3.2 HEXACHLORBENZOL 439
8.4.3.3 CHLORPARAFFME MITTLERER KETTENLAENGE 4 4 0 8.4.3.4
TRIBUTYLZINNOXID (TBTO) 440 8.4.3.5 TRICHLORESSIGSAEURE (TCA) U N D SALZE
(NA-TCA) 441
8.4.3.6 DIE HYPOTHETISCHEN MODELLSUBSTANZEN H Y D R O P E R S U N D
HYDRO READY 4 4 1 8.4.4 DISKUSSION U N D SCHLUSSFOLGERUNGEN 4 4 2
8.5 MULTIMEDIA-RINGMODELLE 444
8.5.1 E I N F UE H R U N G 4 4 4
8.5.2 MODELLBESCHREIBUNG C H E M R A N G E 444
8.5.3 AEQUIVALENZZEIT ALS M A SS F UE R DIE PERSISTENZ 446
8.5.4 DIE TIEFSEE ALS K O M P A R T I M E N T U N D SENKE 449
8.6 AUSBLICK 4 5 1
9 MULTIMEDIA-BOXMODELLE 459
9.1 ALLGEMEINES GESCHWINDIGKEITSKONSTANTENMODELL 459
9.1.1 PRINZIP 459
9.1.2 KINETISCHE G L E I C H U N G E N 461
IMAGE 7
INHALTSVERZEICHNIS I X I
9.2 FUGAZITAETSMODELL 463
9.2.1 D E R FUGAZITAETSBEGRIFF I N D E R MODELLIERUNG 4 6 3
9.2.2 FUNKTIONALE BEZIEHUNGEN ZWISCHEN D E N K O M P A R T I M E N T E N
4 6 4 9.2.3 DEFINITION D E R FUGAZITAETSKAPAZITAETEN 4 6 7
9.2.4 FUGAZITAETSMODELL - STUFE I 4 7 0
9.2.5 FUGAZITAETSMODELL - STUFE II 473
9.2.6 F O R M U L I E R U N G D E R PHASENTRANSFERGESCHWINDIGKEITEN I M
FUGAZITAETSMODELL 476 9.2.7 FUGAZITAETSMODELL - STUFE III 4 7 8
9.2.8 FUGAZITAETSMODELL - STUFE IV 483
9.2.9 KRITIK U N D BEWERTUNG 486
9.3 A N W E N D U N G E N U N D EVALUIERUNG D E R FUGAZITAETSMODELLE 4 8
7
9.3.1 TEICHVERSUCHE 4 8 7
9.3.2 EVALUIERUNG D E R STUFE III 4 9 2
9.4 WEITERENTWICKLUNG U N D AUSDIFFERENZIERUNG D E R
MULTIMEDIABOXMODELLE 4 9 6 9.4.1 EINLEITUNG 496
9.4.2 VERBESSERUNGEN D E R F R UE H E N MODELLE 4 9 7
9.4.3 EUROPAEISCHE MULTIMEDIA-BOXMODELLE 5 0 0 9.4.3.1 V O R B E M E R
K U N G 5 0 0
9.4.3.2 UEBERBLICK UE B E R DIE M M B M 500
9.4.3.3 SIMPLEBOX 2.0 5 0 2
9.4.3.4 EUSES 506
9.5 EINBEZIEHUNG V O N T R A N S F O R M A T I O N S P R O D U K T E N 5
0 8
9.6 MULTIMEDIA-MODELLE I N D E R OEKOBILANZ 510
9.6.1 PROBLEMSTELLUNG 5 1 0
9.6.2 DIE CHARAKTERISIERUNG V O N TOXIZITAET U N D OEKOTOXIZITAET 511 9.6.3
H A R M O N I S I E R U N G D E R M M B M MODELLE Z U M G E B R A U C H
I N OEKOBILANZEN 514
10 MODELLIERUNG VON PERSISTENZ U N D FERNTRANSPORT 525
10.1 E I N F UE H R U N G 5 2 5
10.2 KENNZAHLEN F UE R P&F 528
10.2.1 PERSISTENZ 528
10.2.2 FERNTRANSPORT 531
10.3 FORTSCHRITTLICHE BOXMODELLE 534
10.3.1 MODELLVERGLEICH 534
10.3.2 DAS OECD-MODELL 538
10.3.3 VORGRIFF A U F DAS GROSSE MODELL 5 4 2
10.4 DIE G R E N Z E N D E R M M B M F UE R GLOBALE FRAGESTELLUNGEN 5 4 4
10.5 MULTIKOMPARTIMENT-CHEMIE-TRANSPORTMODELLE (MCTM) 5 4 7 10.5.1
PRINZIP D E R M C T M 5 4 7
10.5.2 BESCHREIBUNG EINES TYPISCHEN M C T M 5 4 8
IMAGE 8
X I I | I N H A L T S V E R Z E I C H N I S
10.5.3 ERGEBNISSE 5 5 0
10.5.3.1 MCTM-ATMOSPHAERENMODELL 5 5 0 10.5.3.2 MCTM-GEKOPPELTES
ATMOSPHAEREN-OZEANMODELL 5 5 2 10.5.4 AUSBLICK 5 5 7
INDEX 5 6 7
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