Ionenaustauscher-Membranen in der Elektrolyse und elektroorganischen Synthese:
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| Format: | Buch |
| Sprache: | Deutsch |
| Veröffentlicht: |
Düsseldorf
VDI Verl.
1996
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| Ausgabe: | Als Ms. gedr. |
| Schriftenreihe: | Verein Deutscher Ingenieure: [Fortschritt-Berichte VDI / 3]
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| Beschreibung: | Zugl.: Dortmund, Univ., Diss., 1995 |
| Umfang: | XII, 192 S. graph. Darst. |
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| adam_text | Titel: Ionenaustauscher-Membranen in der Elektrolyse und elektroorganischen Synthese
Autor: Jörissen, Jakob
Jahr: 1996
FORTSCHRITT- BERICHTE VW Priv.-Doz. Dr.-Ing. Jakob Jörissen, Dortmund Ionenaustauscher-Membranen in der Elektrolyse und elektroorganischen Synthese Reihe 3 : Verfahrenstechnik Nr. 442 VW VERLAG
Inhalt V 1. Funktion und Aufbau von Ionenaustauscher-Membranen 1.1 Einleitung 1.2 Funktionsprinzip eines Ionenaustauschers 1.3 Gemeinsamkeiten und Unterschiede zwischen Ionenaustauschern und Ionenaustauscher-Membranen 1.4 Prinzipielle Anwendungsmöglichkeiten für Ionenaustauscher-Membranen 1.5 Aufbau und typische Eigenschaften von Ionenaustauscher-Membranen 1.5.1 Anforderungen an Ionenaustauscher-Membranen für den Einsatz in technischen elektrochemischen Verfahren 1.5.2 Chemischer Aufbau von Ionenaustauscher-Membranen 1.5.2.1 Perfluorierte Kationen-Austauschermembranen 1.5.2.2 Anionen-Austauschermembranen 1.5.3 Ionenaustausch-Kapazität 1.5.4 Dissoziation der Ionenaustauscher-Gruppen 1.5.5 Quellung der Ionenaustauscher-Membranen 1.5.6 Zweischichten-Membranen 1.5.7 Empfindlichkeit von Ionenaustauscher-Membranen gegen Verunreinigungen 1.6 Herstellung von Ionenaustauscher-Membranen 2. Modellvorstellungen zur Funktion von Ionenaustauscher-Membranen 2.1 Basisdaten der Ionenaustauscher-Membranen für die Modellvorstellungen 2.2 Grundlegende Ansätze für die Funktion von Ionenaustauscher-Membranen 2.2.1 Das Donnan-Gleichgewicht 2.2.2 Ladungs- und Stoff-Transport in Ionenaustauscher-Membranen 2.2.2.1 Transport-Mechanismen 22 . 2.2 Nernst-Planck’sche Bewegungsgleichung 2.3 Lösungsansätze und Modellvorstellungen 2.3.1 Modelle für die Ionenaustauscher-Membran als homogenes Medium 2.3.2 Modelle für die Ionenaustauscher-Membran als poröses Medium 2.3.3 Cluster-Netzwerk-Modell 3. Ionenaustauscher-Membranen als permselektive Separatoren für die Elektrolyse und Elektrodialyse 3.1 StandderTechnik 3.1.1 Elektro-Dialyse 3.1.2 Chlor-Alkali-Elektrolyse 3.1.3 Elektrochemische Spaltung von Natriumsulfat in Natronlauge und Schwefelsäure 1 1 1 2 3 4 4 5 5 6 7 7 8 9 10 11 12 12 15 15 17 17 18 19 19 20 21 28 28 28 29 33
VI Inhalt 3.1.3.1 Verfahrensvarianten der Natriumsulfat-Membranelektrolyse 34 3.1.3.2 Energieeinsparung durch Vermeidung der Gasentwicklung 37 bei der Natriumsulfat-Elektrolyse 3.1.3.2.1 Gasdiffusions-Elektroden 37 3.1.3.2.2 Bipolare Membranen 43 3.1.3.3 Metathese von Natriumsulfat mit Chlorwasserstoff zu Schwefelsäure und 45 Natriumchlorid als weitere Alternative für die Natriumsulfat-Spaltung 3.2 Experimenteller Aufbau und Versuchsdurchführung 46 3.3 Untersuchungen zur Natrium-Sulfat-Elektrolyse 48 3.3.1 Stromausbeute als Funktion der Konzentrationen von Anolyt und Katholyt 48 3.3.1.1 Meßergebnisse mit Nafion® Kationen-Austauschermembranen 48 3.3.1.2 Meßergebnisse mit der Anionen-Austauschermembran Ionac ® MA-3475 50 3.3.2 Das Modell des alkalischen oder sauren Zustands der Membran 51 3.3.2.1 Ergänzende experimentelle Ergebnisse im Zusammenhang mit dem 53 Modell des sauren oder alkalischen Membran-Zustands 33 . 2.2 Wanderung von Gegen- und Co-Ionen durch die Membran 56 3.3.2.3 Berücksichtigung der Ionen-Aktivitäten 59 3.3.3 Wassertransport durch Ionenaustauscher-Membranen bei der Natriumsulfat-Elektrolyse 62 3.3.3.1 Bilanzierung zur Ermittlung des Wassertransportes 62 3 . 33.2 Wassertransport durch Nafion® Kationen-Austauschermembranen 64 3 . 3.33 Konzentrations-Abhängigkeit des elektro-osmotischen Wassertransportes 65 3.3.3.4 Wassertransport durch Anionen-Austauschermembranen 69 3.3.3.5 Praktische Konsequenzen aus dem Wassertransport durch die Membran 70 3.3.4 Natriumsulfat-Gehalte der Natronlauge und Schwefelsäure 70 3.3.4.1 Meßergebnisse 70 3.3.4.2 Diskussion der Meßergebnisse 74 3.3.4.3 Auswirkungen für die technische Anwendung 79 3.3.5 Elektrolyse calcium-haltiger Natriumsulfat-Lösungen 81 3.3.6 Besonderheiten beim Einsatz von Anionen-Austauschermembranen 83 3.4 Konsequenzen der zusammengefaßten Ergebnisse für die Natriumsulfat-Elektrolyse 84 3.4.1 Auswahl der optimalen
Konzentrations-Kombinationen mit Hilfe 84 des Modells des sauren oder alkalischen Membran-Zustands 3.4.2 Schaltungs-Varianten zur Erhöhung der Stromausbeute 88 bei der elektrochemischen Natriumsulfat-Spaltung 3.4.2.1 Mehrkammer-Zellen mit zusätzlichen Membranen oder Diaphragmen 89 3.4.2.2 Kaskadenschaltung von Zellen-BIöcken 89 3.5 Membran-Elektrolysen weiterer Alkali-Salze 93 3.5.1 Das Modell des sauren oder alkalischen Membran-Zustands 93 für die Natriumchlorid-Elektrolyse
Inhalt VII 3.5.2 Kaliumchlorid-Elektrolyse 95 3.5.2.1 Experimentelle Ergebnisse der Kaliumchlorid-Elektrolyse 95 3.5.2.2 Diskussion des Membran-Verhaltens bei der Kaliumchlorid-Elektrolyse 98 3.5.2.3 Einfluß von Verunreinigungen auf die Stromausbeute der Kaliumchlorid-Elektrolyse 101 3.6 Zusammenfassung des Kapitels Ionenaustauscher-Membranen als 102 permselektive Separatoren für die Elektrolyse und Elektrodialyse 4. Ionenaustauscher-Membranen als Festelektrolyte für 104 elektro-organische Synthesen ohne Leitelektrolyt-Zusatz 4.1 Stand der Technik beim Einsatz von Ionenaustauscher-Membranen 104 als ionenleitende Festelektrolyte 4.1.1 Nomenklatur 104 4.1.2 Das SPE-Verfahren im System Wasser / Wasserstoff / Sauerstoff 105 4.1.3 Das SPE-Verfahren für elektro-organische Synthesen ohne Leitelektrolyt 108 4.1.3.1 Literaturüberblick zum SPE-Verfahren für elektro-organische Synthesen 110 4.2 Experimenteller Aufbau und Versuchsdurchführung 112 4.3 Experimentelle Ergebnisse unterschiedlicher Reaktionen 116 4.3.1 Übersicht über die durchgeführten Untersuchungen 116 4.3.2 Oxidation von Alkoholen im wäßrigen Medium zu Aldehyden/Ketonen 117 und Säuren unter Verwendung von Kationen-Austauschermembranen 4.3.2.1 Reaktionsgleichungen 117 4.3.2.2 Oxidation von 2-Propanol 118 4.3.2.3 Oxidation von Methanol im wäßrigen und nichtwäßrigen Medium 120 4.3.2.4 Oxidation von n-Octanol in wäßriger Emulsion 120 4.3.2.5 Oxidation von 2-Propin-l-oI an einer Bleidioxid-Anode 121 4.3.3 Anodische Methoxylierung von Furan 123 4.3.3.1 Versuche in kontinuierlicher Betriebsweise 123 4.3.3.2 Versuche in diskontinuierlicher Betriebsweise 125 4.3.3.3 Vergleich mit Literaturdaten für die Furan-Methoxylierung 127 in unterschiedlichen Zelltypen 4.3.3.4 Verminderung der Zellspannung bei der Furan-Methoxylierung 128 4.3.4 Anodische Alkoxylierung von N-Alkyl-Amiden 130 4.3.4.1 Versuche in kontinuierlicher Betriebsweise 130 4.3.4.2 Einfluß
des Umsatzgrades - diskontinuierliche Versuche 133 4.3.5 Einsatz von Anionen-Austauschermembranen als Festelektrolyt 135 4.3.5.1 Unterschied im Ladungstransport-Mechanismus zwischen 135 Kationen- und Anionen-Austauschermembranen 4.3.5.2 Kolbe-Synthese 135 4.3.5.3 Anodische Oxidation von y-Butyrolacton 136
VIII Inhalt 4.4 Allgemeine Aspekte des SPE-Verfahrens für die elektro-organische Synthese 138 4.4.1 Elektro-Katalysatoren für die elektro-organische SPE-Synthese 138 4.4.1.1 Vergleich beschichteter und unbeschichteter Membranen 138 4.4.1.2 Untersuchte Materialien für Elektroden und Stromkollektoren 139 4.4.2 pH-Wert in der Reaktionszone an der Grenzfläche Elektrode - Membran 140 4.4.2.1 Experimentelle Ergebnisse 140 4.4.2.2 Konsequenzen für die Anwendung des SPE-Verfahrens 145 4.4.3 Möglichkeiten zur Absenkung der Zellspannung 146 4.4.4 Verhalten von Ionenaustauscher-Membranen in verschiedenen Lösemitteln 147 4.4.4.1 Literatur-Daten und theoretische Ansätze zur Lösemittel-Aufnahme 147 4.4.4.2 Quellung von Nafion® Membranen in Amiden 149 4.4.4.3 Vorbehandlung von Nafion® Membranen in Amiden 152 4.4.4.4 Einsatz von Co-Lösemitteln 154 4.4.5 Elektro-osmotischer Stofftransport durch Ionenaustauscher-Membranen 157 4.4.5.1 Menge und Zusammensetzung des elektro-osmotischen Stoffstroms 157 4.4.5.2 Unterschied zwischen Kationen- und Anionen-Austauschermembranen 159 4.4.5.3 Auswirkung der Membran-Vorbehandlung auf den 163 elektro-osmotischen Stofftransport 4.4.5.4 Verfahrenstechnische Konsequenzen des elektro-osmotischen 164 Stofftransportes für das SPE-Verfahren 4.4.6 Scale-Up von SPE-Elektrolysezellen 165 4.5 Zusammenfassung des Kapitels Ionenaustauscher-Membranen als 167 Festelektrolyte für elektro-organische Synthesen ohne Leitelektrolyt-Zusatz 5. Ausblick 170 5.1 Ionenaustauscher-Membranen als permselektive Separatoren 170 für die Elektrolyse und Elektrodialyse 5.2 Ionenaustauscher-Membranen als Festelektrolyte für 172 elektro-organische Synthesen ohne Leitelektrolyt-Zusatz 5.3 Der elektro-osmotische Stofftransport als gemeinsamer Aspekt 174 der vorgestellten Untersuchungen Anhang 175 Syntheseweg perfluorierter Kationen-Austauschermembranen 175 Literatur 177
Verzeichnis der verwendeten Abkürzungen und Forntelzeichen IX Abkürzungen (soweit mehrfach verwendet): AAM Anionen-Austauscher-Membran APEL Attached Porous Electrode Layer EW Äquivalentgewicht (Equivalent Weight) [g Polymer-Masse / Äquivalent Fest-Ionen] GC Gas-Chromatographie HPLC Hochdruck-Flüssig-Chromatographie (High Pressure Liquid Chromatography oder auch High Performance Liquid Chromatography) KAM Kationen-Austauscher-Membran Mil 0,001 Inch = 0,0254 mm PTFE Poly-Tetra-Fluor-Ethylen PSA Perfluor-Sulfonsäure (Perfluoro Sulphonic Acid) SPE Solid Polymer Electrolyte Formelzeichen: a Aktivität [-] üblicherweise auf einen Standardzustand bezogen (z.B. für Lösungen auf 1 [mol/kg H 2 0]) und deshalb ohne Dimensionsangabe c Konzentration [mol/1 = kmol/m 1 ] D Diffusions-Koeffizient [m 2 /s] n Molenstrom, bezogen auf die Membranfläche [mol/(m 2 -s)] T absolute Temperatur [K] v Strömungsgeschwindigkeit [m/s] z Ladungszahl [-] Sonderzeichen: ß Stromausbeute [-] (Anteil des Zellstroms, der für die Bildung eines Produktes umgesetzt wird) Aip Donnan-Potential [V] i elektrisches Potential [V] V Hamilton-Operator Konstanten: F Faraday-Konstante = 96487 [As/mol] R Gaskonstante = 8,314 [J/(K* mol)]
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Inhaltsverzeichnis
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Bibliotheksmagazin
| Signatur: |
0701 65 B 276-3,442
Lageplan |
|---|---|
| Exemplar 1 | Ausleihbar Am Standort |